Илларионов окончил экономический факультет Ленинградского государственного университета (ЛГУ). После окончания аспирантуры в 1987 году работал преподавателем на кафедре международной экономики ЛГУ.
В 1992 году пришел на государственную службу – работал заместителем директора Рабочего центра экономических реформ при правительстве РФ и руководителем группы анализа и планирования при председателе правительства.
В апреле 2000 года стал советником Путина по экономической политике. Подал в отставку в октябре 2005 года, обвинив руководство страны в движении к авторитаризму.
С 2006 года занимается общественной оппозиционной деятельностью. Выступает с критикой нынешнего руководства РФ.
Сейчас живет в США и работает в Институте Катона.